БИОГЕОХИМИЧЕСКИЕ АСПЕКТЫ МИГРАЦИИ ЕСТЕСТВЕННЫХ И ИСКУССТВЕННЫХ РАДИОНУКЛИДОВ Р.М. Алексахин, Ф. А. Тихомиров

Значительное расширение масштабов использования ядерной энергии в мирных целях (в первую очередь увеличение сети атомных электростанций) с неизбежностью приводит к выбросу в биосферу определенного количества искусственных радиоактивных веществ.

В большинстве ситуаций фактором, определяющим степень опасности радиоактивного загрязнения биосферы, являются пределы содержания радионуклидов в водах, пищевых продуктах и других объектах внешней среды. Поэтому экологическое нормирование сброса радиоактивных веществ должно базироваться на знании путей и механизмов биогеохимической миграции радионуклидов и выявлении критических звеньев структурных элементов биосферы, где происходит концентрирование радиоактивных веществ.

Рассмотрение процессов перемещения радионуклидов возможно на различных уровнях интерграции природных систем, где эти процессы осуществляются (как в биосфере в целом, так и в крупных географических районах - био- геохимических провинциях, отдельных ландшафтах и биогеоценозах).

Для изучения динамики распределения и миграции радионуклидов в биогеоценозах и отдельных ландшафтах используются математические модели, в основу которых положен системный анализ. Центральное звено модели - это система из п дифференциальных уравнений, описывающих перенос радионуклида между п компонентами биогеоценоза ( Olson 1965; Прохоров, Гинзбург, 1971):

ток радионуклида в компонент ] от внешних источников, задача заключается в определении численных значений коэффициентов а-путем решения системы уравнений на ЭВМ по известным концентрациям С у экспериментально измеренным на протяжении некоторого ограниченного периода, и в определении концентраций С как функций времени, что позволяет дать прогноз концентраций радионуклида в любом компоненте биогеоценоза на любой момент времени.

Для решения подобных задач используются стандартные программы, хорошо отработанные в системном анализе. Однако в настоящее время достаточно подробно разработаны лишь модели с постоянными коэффициентами, т.е. для тех случаев, когда перенос радионуклида между компонентами происходит с постоянными скоростями. Эти условия начинают выполняться, в первом приближении, лишь после завершения начального необратимого этапа перераспределения радионуклидов, требующего для различных экосистем разных промежутков времени. Отметим, однако, что введение коэффициентов, зависящих от времени, также не представляет принципиальных трудностей.

Использование такого рода моделей является весьма перспективным для понимания и, соответственно, для прогнозирования распределения и миграции тех токсичных веществ, которые поступают в биосферу в виде промышленных отходов.

Пути поступления искусственных радиоактивных веществ в биосферу различны. Основными из них являются сбросы радионуклидов с отходами (в наземную и водную среду), а также выбросы в атмосферу. Количество радио*, активных отходов в связи с ростом использования ядерной энергии значительно увеличивается. Кумулятивные накопления к 2000 г. радиоактивных продуктов деления составят 400-600 млд.кюри, причем на долю ^Sr придется 20-25 млд.кюри, a 137Cs              - 30-40 млд.кюри (Sousselier, Pradel,

1971).

Во многих случаях первоначальным источником радионуклидов при их включении в биогеохимические циклы миграции является воздушный резервуар. В таблице представлены данные о наиболее важных искусственных радионуклидах, поступающих в атмосферу при работе ядерных установок.

Таблица

Расчетные глобальные газообразные выбросы при работе ядерных установок в полном цикле переработки ядерного горючего (кюри/год, расчетные мощности ядерных установок в 1973 г.

Количество радионуклидов, включаемых в миграционные процессы в наземной и водной среде, зависит от интенсивности выпадения радионуклидов из атмосферы. Среднее время пребывания искусственных радионуклидов в стратосфере зависит от времени года, высоты и широты местности. Для высоких широт северного полушария среднее время пребывания продуктов ядерных взрывов составляет менее 6 месяцев, а в тропиках это время равно 2-3 года для средней стратосферы и 5-10 годам для высот около 100 км. Более интенсивно очищается тропосфера: период полуочшцения в этом случае в среднем равен 30 дням для областей с небольшим количеством осадков и до 40 дней - для средних широт. Отмечается прямая зависимость между выпадением ^Sr из воздуха и количеством осадков, хотя для засушливых районов относительно возрастает роль * сухого* осаждения радионуклидов.

Выпадения из атмосферы продуктов деления глобального происхождения носят сезонный характер, достигая максимума в весеннее время и в начале

лета. В северном полушарии минимальные выпадения ^Sr отмечены в полярной и экваториальной зонах, а максимальные - в средних широтах. В отличие от ^Sr концентрация в осадках увеличивается от экватора к полюсам по экспоненте (удвоение концентрации через каждые 13° широты в

с верном полушарии и 16? - в южном). Концентрация в осадках над континентами в 3-4 раза выше, чем над океанами, а период полувы ведения этого радионуклида из атмосферы равен 1 году (Schell et al., 1974).

Наиболее обширные данные о распределении и миграции радионуклидов, выпадающих из атмосферы, имеются по сельскохозяйственным угодьям, луговым и лесным биогеоценозам. При выпадении на пахотные земли поступление радионуклидов в продукты растениеводства обусловлено непосредственным осаждением радиоактивных веществ на растительный покров и выносом их из почвы через корневые системы. Надземной частью растений может задерживаться до 50% общего количества выпадающих из атмосферы радиоактивных примесей.

Однако для однолетних растений непосредственное загрязнение является доминирующим лишь в течение того вегетационного периода, когда происходят выпадения. В этих условиях заметный вклад в загрязнение урожая могут давать не только долгоживущие, но и относительно короткоживущие радионуклиды, из которых наиболее радиотоксичен для человека -^lj При достаточно интенсивных выпадениях поступление радионуклидов из почвы в этот период составляет относительно небольшую долю от общего загрязнения урожая. Количественные показатели, характеризующие концентрации радионуклидов в урожае при выпадении их на посевы, зависят от многих факторов - от размеров радиоактивных частиц, физико-химического состояния в них радионуклидов, вида и фазы развития растений, погодных условий и других факторов. Роль этих факторов уточняется по мере накопления экспериментальных данных (Федоров и др., 1971).

После прекращения радиоактивных выпадений все более важную роль в загрязнении урожая начинают играть долгоживущие радионуклиды, такие как 99 gr, ^^Cs, поступающие из почвы в растения. На переход этих радионуклидов из почвы в растения и далее в организм животного влияют такие факторы, как химическая форма радионуклида в почве, видовые особенности растений, степень изотопного разбавления радионуклида в почвенво-поглоща- ющем комплексе и почвенном растворе элементами-аналогами, система агротехники, а также специфические особенности взаимодействия ультрамикроколичеств некоторых радионуклидов (^-^Cs) с почвой.

цева, Гулякин, 1968) и почти нет данных по миграции в системе почва- растение такого долгоживущего радионуклида как              который в будущем

может стать важным компонентом радиоактивного загрязнения почвеннорастительного покрова.

Значительный объем экспериментальных данных имеется и по миграции в цепочке почва-растение-организм животного естественных радионуклидов U, Ra, Th. По интенсивности перехода из почвы в растения эти радионуклиды образуют убывающий ряд Ragt;Ugt;Th • Однако численные значения коэффициентов биологического поглощения этих радионуклидов для разных видов растений сильно варьируют в зависимости от региональных особенностей.

Результаты экспериментальных исследований интенсивности перехода радионуклидов из почвы в продукцию сельского хозяйства послужили основой для разработки системы агромероприятий, позволяющих существенно снизить поступление радиоактиных веществ в рацион человека. Эти мероприятия включают изотопное разбавление радионуклида в почве (известкование кислых почв), перемещение радионуклидов за пределы корнеобитаемого слоя (глубокая вспашка с оборотом пласта), подбор сортов и культур, характеризующихся минимальным переходом радионуклидов в хозяйственно-ценную часть урожая, размещение на загрязненных почвах технических и кормовых культур и использование их под семенные участки.

Экспериментальные исследования распределения и миграции поступающих из атмосферы радионуклидов в лесных биогеоценозах позволили выявить ряд специфических особенностей этих объектов по отношению к радиоактивным выпадениям - более высокую задерживающую способность лесных насаждений по сравнению с травянистой растительностью и более медленное очищение их надземной части (Тихомиров, Алексахин, Федоров, 1972). На основе полученных данных разработаны математические модели миграции в лесах та- ких радионуклидов как 90Sr, l37Cs (Прохоров, Гинзбург, 1971; Olson, 1965).

Первые шаги по моделированию процессов миграции в природных экосистемах сделаны для таких радионуклидов, как 3Н (Bloom, Raines, 1970), который после поступления в биосферу быстро окисляется до воды. Поэтому модели миграции 3Н раскрывают важные количественные закономерности круговорота воды в экосистемах. Дальнейшее развитие такого рода работ с использованием 3Н и              в качестве радиоактивной метки представляется

весьма перспективным для решения многих актуальных задач проблемы повышения биологической продуктивности.

Для лесных, луговых и других биогеоценозов, формирующихся на целинных почвах, характерной особенностью является резко выраженная неоднородность распределения радионуклидов по профилю почвы. В районах с умеренным количеством атмосферных осадков на почвах, относительно тяжелых по механическому составу, основная часть выпавших радионуклидов в течение многих лет остается в верхнем слое 0-10 см. Скорость вертикальной миграции в этих условиях описывается уравнением диффузии с обобщенным (кажущимся) коэффициентом диффузии, численные значения которого для 90 Sr варьируют в диапазоне 10"*' - 10"*® см2/сек (Прохоров и др., 1971). На легких почвах и почвах с промывным режимом важную роль наряду с диффузией играет конвективный массо-перенос: при этом скорость вертикального перемещения радионуклидов по профилю существенно возрастает. В таких почвах значительная часть радионуклидов (за время около 10 лет) проникает на глубину до 40-50 см и может достичь глубины залегания грунтовых вод, с которыми возможен горизонтальный перенос радионуклидов и поступление их в речную сеть. По степени подвижности в почвах долгоживущие продукты деления образуют ряд ^Sr gt; ^^Ru ^ 137qs gt; 144qg (Павлоцкая, 1974).

Однако для некоторых специфических почвенно-климатических условий приведенная последовательность может оказаться нарушенной; в легких песчаных почвах 137Cs оказывается иногда более активным мигрантом, чем 9Qgr

Характер распределения радионуклидов по профилю и степень их подвижности в почвах являются важными факторами, определяющими интенсивность водной миграции. Наиболее активным водным мигрантом является 90 $Гв В равнинных ландшафтах гумидной зоны годовой сток 90 §г составляет по многолетним данным 0,4% общего запаса радионуклида в речных бассейнах; при этом от 40 до 90%* годового выноса приходится на период паводков (Бобовникова и др., 1970). В горных районах ежегодный сток 90$г достигает 5% общего запаса. Вынос в реки ^-3^Cs составляет 0,05-0,25% или в 10-15 раз меньше, чем 90Sr. (Yamagata et al, 1963).

Из естественных радионуклидов достаточно хорошо изучена миграционная способность таких радионуклидов как 238U,226Ra,232Th. Относительный ряд интенсивности водной миграции имеет вид Ugt;Ragt;Th. Однако в количественном выражении данные по водной миграции этих радионуклидов в зависимости от региональных особенностей ландшафтов сильно варьируют (Никифорова, 1970).

Основным резервуаром искусственных радионуклидов (глобальные выпадения радиоактивных веществ из атмосферы, континентальный сток искусственных радионуклидов) являются моря и океаны. Широко дискутируется вопрос о возможностях безопасного захоронения в глубинах Мирового океана отходов с низкой активностью.

Подле выпадения на поверхность морей и океанов радионуклиды перемещаются в горизонтальном и вертикальном направлениях. В Тихом океане зарегистрирована скорость горизонтальной миграции радиоактивных продуктов деления около 15 км/сутки.

Скорость вертикальной диффузии вещества вблизи морского дна (20-25 м) минимальна. По мере удаления от дна, в слое трения, она резко возрастает; коэффициент диффузии непосредственно над слоем трения достигает 3-30 см^/сек. По мере дальнейшего продвижения к поверхности моря отмечается постепенное снижение скорости диффузии до второго минимума на глубине около 1 км (в области термоклины). Для слоя 0-1 км вновь отмечается увеличение скорости диффузии, причем в распространении радионуклидов в этой толще важную роль играет ветровое турбулетное перемешивание. Скорость вертикального передвижения радионуклидов в Атлантическом океане в интервале глубин 0,75 и 1,75 км составляет 0,5-2 м/год. Скорость горизонтального перемещения радионуклидов достигает 2 • 10"** - 2 •

• 1СГ4 м/сек. Осевшие в виде глобальных выпадений из атмосферы искусственные радионуклиды первоначально сосредотачиваются в поверхностных водах морей и океанов, их концентрация постепенно убывает с глубиной. Однако в ряде случаев регистрируются пики содержания радионуклидов на значительных глубинах (3 км и более) (Eisenbud, 1973).

В водной среде искусственные радионуклиды находятся в более усвояемых гидробионтами формах, чем их стабильные аналоги, что обусловливает более интенсивное вовлечение радионуклидов в миграционные циклы.

В области микроконцентраций накопление радионуклидов гидробионтами прямо пропорционально его концентрации в воде. В случае, когда основным источником поступления радионуклидов в организм морских животных служит водная среда, коэффициенты накопления большинства радионуклидов не превышают 100; более высокие значения наблюдаются при алиментарном пути поступления. Коэффициенты накопления отдельных радионуклидов в близко- родственных видах морских растений и животных, обитающих в различных морях и океанах, в том числе в акваториях с различной степенью солености (от 17 до 35%), отличаются не более чем в 2-3 раза. Таким образом по величине коэффициентов накопления можно судить о пути поступления радионуклида в организ м животного. На долю живых организмов в морских и океанических ценозах, при запасе биомессы до 100 г/м^ и значении коэффициентов накопления до 1000, приходится ничтожная доля радионуклидов. Однако в отдельных типах водных ценозов на гидробиониты может приходиться до 30-40% общего количества радионуклидов. Примерами таких гидробиоценозов могут быть гипонейстонный биоценоз саргассовых водорослей, придонные сообщества филлофлоры, прибрежные заросли фукусовых (цисто- зира, фукусы и др.) (Поликарпов, 1970).

Пресноводные бассейны с радиоэкологической точки зрения исследованы менее полно, чем моря и океаны. Меньшая концентрация солей и более высокая концентрация радионуклидов в пресных водах вследствие мелководности пресноводных бассейнов и рек по сравнению с морской и океанической средой приводят к тому, что искусственные радионуклиды накапливаются в пресноводных гидробионитах в целом в относительно больших концентрациях, чем в морских растениях и животных.

Специфические особенности переноса искусственных радионуклидов, обус- [XV]

ловленныс биогеохимическими условиями отдельных географических районов, приводят к более интенсивной миграции некоторых радионуклидов в этих районах и к более интенсивному включанию в биогеохимические циклы. На таких территориях отмечаются повышенные уровни радиоактивного загрязнения объектов окружающей среды. Соответственно формируются повышенные дозовые нагрузки от ионизирующих излучений на эти объекты. По аналогии с биогеохимическими провинциями, обогащенными отдельными химическими элементами, можно выделить биогеохимические провинции, где миграционные процессы радионуклидов протекают более интенсивно, приводя к их концентрированию в почвах, растениях, животных и человеке.

Одним из регионов, характеризующихся повышенной интенсивностью миграции искусственных радионуклидов, в первую очередь *^7Cs, является территория Крайнего Севера (Север СССР, скандинавские страны, Аляска). Основным фактором, определяющим высокую интенсивность миграции ^^Cs во внешней среде и его поступление в организм человека, является специфика биологической цепочки миграции лишайник-олець-человек (" северная цепочка") (Троицкая и др., 1971). Другой биогеохимической провинцией повышенной миграции 137Cs являются районы полесий, занимающие часть территории РСФСР, УССР и БССР, где ведущей причиной, обуславливающей высокую миграционную подвижность 137qSj является распространение легких по механическому составу (песчаных и супесчаных), бедных органическим веществом гидроморфных и полугидроморфных почв. В этих почвах l^^Cs характеризуется высокой мобильностью и доступностью для усвоения растениями (Марей и др., 1974).

Прикладное значение рассмотренной научной информации о биогеохимичес- ких закономерностях миграции искусственных радионуклидов в окружающей среде заключается в возможности ее использования при радиоэкологическом картировании территории. Основная задача такого картирования состоит в оценке концентраций радиоактивных веществ в объектах окружающей среды и доз их облучения. На основании знания основных биогеохимических параметров, описывающих количественно миграцию радионуклидов в конкретных природных районах, оценивается возможность сооружения на этой территории АЭС и других ядерных установок. При этом уровни содержания радиоактивных веществ в водах, почвах, растениях, животных и в рационе человека и дозы облучения населения не должны превышать предельных величин, регла- менгрованных компетентными международными организациями (например, Международной комиссией по радиологической защите). К настоящему времени накоплен первый опыт такого радиоэкологического картирования (бассейны р.Теннеси, США; р.Рона, Франция).

Основной задачей биогеохимического направления в изучении миграции естественных и искусственных радионуклидов во внешней среде на современном этапе является разработка программ комплексных исследований, направленных на сопряженный анализ путей и интенсивности миграции радиоактивных веществ в природных системах различной степени интеграции (биогеоценоз, ландшафт, биогеохимическая провинция, крупный географический регион и биосфера в целом), ее количественную оценку и построение математических моделей транспорта радиоактивных веществ в объектах биосферы.

Литература

Бобовникова II. И., Середа Г. А., Щулепко 3. С. Соотношение между содержанием ^Sr в выпадениях, почве и реках по данным измерений за 1961-19G7 гг. в Подмосковье. В сб.: Радиоактивность атмосферы,

почвы и пресных вод. Тр. Ин-та эксперим. метеорологии, вып.5, стр. 136- 142, Л., Гидрометеоиздат, 1970

Куликов Н. В. Радиоэкология пресноводных растений и животных. В кн.: Современные проблемы радиобиологии, том 2, Радиоэкология. Под ред. КлеЧуковского В.М., Поликарпова Г.Г., Алексахина Р.М., М., Атомиздат, 197 1.

Марей А. Н., Бархударов Р.М., Новикова Н. Я. Глобальные выпадения              и человек. М., Атомиздат, 1974.

Никифорова Е.М. Торий, радий и уран в ландшафтах Южного Забайкалья. Автореферат канд. диссерт., М., 1970.

Павлодкая Ф. И. Миграция радиоактивных продуктов глобальных выпадений в почвах. М., Атомиздат, 1974.

Павлоцкая Ф.И.Дюрюканова Э.Б., Баранов В.И.Глобальное распределение радиоактивного сгроенхдая по земной поверхности.М., "Наука*, 1970.

Поликарпов Г. Г. Морская радиоэкология. Киев, *Наукова Думка*, 1970.

Прохоров В.М. Диффузия ионов в почвах и ее роль в миграции радионуклидов. В кн.: Современные проблемы радиобиологии, том 2, Радио- экология. Под ред. Клечковского В.М., Поликарпова Г.Г., Алексахина Р.М., Атомиздат, 1971.

Прохоров В. М., Гинзбург Л. Р. Моделирование процесса миграции радионуклидов в лесных экосистемах. Экология, 1971, №5.

Тихомиров Ф. А., Алексахин Р.М., Федоров Е.А. Миграция радионуклидов в лесах и действие ионизирующих излучений на лесные насаждения. В кн.: Peaceful Uses of atomic energy,Vol.ll, p.675,UN,N-Y,IAEA,Vienna,].972.

Троицкая M. H., Рамзаев П. В., Моисеев А. А., Нижников А. И., Бельцев Д.И., ИбагуллинМ.С., Литвер Б. Я., Дмитриев И. М. Радиоэкология ландшафтов Крайнего Севера. В кн.: Современные проблемы радиобиологии., т. 2, Радиоэкология. Под ред. В.М. Клечковского,

Г.Г. Поликарпова и Р.М. Алексахина. М., Атомиздат, 1971, стр. 325.

Федоров Е. А., Пристер Б. С., Романов Г. Н., Буров Н. И., Уха- нова В. А., Рябов Г. Г., Рябова Е. Р. Биологическое действие и поведение радиоактивных продуктов деления в сельскохозяйственных цепочках. Доклады 1У международной конференции по мирному использованию атомной энергии, Женева, 1971, A/Conf 49/Р/186.

Юдинцева Е. В., Гул яки н И. В. Агрохимия радиоактивных изотопов стронция и цезия. М., Атомиздат, 1968.

Bloom S.G., Raines G.E. Kinetic model study of hydrogen flow through the

El—Verde forest system. In: A tropical rain forest: study of irradiation and ecology et El—Verde, Puerto Rico, p.H.123, Oak-Ridge, Tenn., 1970.

Eisenbud M. Environmental Radioactivity. 2nd edition, Academic Press, New York. London. 1973.

Olson J.S.Equations for cesium transfer in a Liriodendron forest.Health Phys. N 12, 1965.

Schell W.R., S a u z a у Ct., Payne B*R. World distribution of environmental tritium. In: Physical Behaviour of Radioactive Contaminants in the Atmosphere. IAEA, Vienna, p.375., 1974.

Sousselier Y., Pradel Г. The management of radioactive wastes and their long-term storage (Report at the 4-th Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy, N 766, Geneva, 1971) og t K.J. Dispersion of airborne radioactivity released from nuclear installation; pgt;opulation exposure in local and-regional environment. In: Physical Behaviour of Radioactive Contaminants in the Atmosphere. IAEA, p. 3,1974.

Yamagata N., M a t s ud a S., К od ai г a К Run—off of cesium—137 and strontium—90 from rivers. Nature, 200, N 4907, p.668, 1963.

АГРОХИМИЯ БИОСФЕРЫ